Une fois son apprentissage terminé en 1829, Bartlett continua à travailler comme compagnon pour Britton, tout en exécutant des dessins pour d’autres éditeurs londoniens. Le 6 juillet 1831, il épousa Susanna Moon ; par la suite, la nécessité de faire vivre sa femme et leurs cinq enfants influença de plus en plus la carrière de Bartlett. L’une des premières tâches importantes qu’on lui confia consistait à fournir des illustrations pour le livre du docteur William Beattie, Switzerland illustrated [...], publié en 1836 par George Virtue. Bartlett envoya 108 dessins à la plume, au crayon et à la sépia à des graveurs, formés par l’artiste Joseph Mallord William Turner, qui les gravèrent à l’eau-forte sur des planches en acier pour le compte de Virtue. Les milliers de reproductions qu’on en tira témoignent de la réussite de Bartlett à satisfaire le goût populaire pour les sites pittoresques et le sublime des paysages de montagnes.
Pendant le reste de sa vie, Bartlett fit, sans interruption, d’importants voyages pour illustrer des œuvres sur la Syrie, la Terre sainte et l’Asie Mineure, la côte méditerranéenne, le nord de l’Italie, les Pays-Bas et la Belgique, l’Écosse, l’Irlande, les régions côtières de la Grande-Bretagne, le Bosphore, le Danube, les États-Unis et le Canada. Bartlett devint ainsi un voyageur accompli
Selon Britton et Beattie, Bartlett se rendit quatre fois en Amérique du Nord: en 1836–1837, en 1838, en 1841 et en 1852. De l’été de 1836 au mois de juillet 1837, il voyagea aux États-Unis pour réaliser des illustrations destinées au livre de Nathaniel Parker Willis intitulé American scenery [...] ; à l’été et à l’automne de 1838, il séjourna dans les Canadas afin d’exécuter des dessins pour un autre livre de Willis, Canadian scenery illustrated [...].
On sait peu de chose concernant l’itinéraire de Bartlett en Amérique du Nord, mais une carte d’American scenery laisse croire que ses voyages de 1836–1837 débutèrent à New York et le conduisirent au nord dans les montagnes Blanches, au New Hampshire, puis à l’ouest à Niagara Falls, dans l’état de New York, et au sud à Washington. Son itinéraire dans les Canadas et les observations qu’il aurait pu y faire demeurent obscurs, puisqu’on n’a retrouvé aucune lettre datant de cette période. Une carte de Canadian scenery illustrated montre sa route en 1838 : il semble être parti de Québec et s’être dirigé vers l’ouest jusqu’aux chutes du Niagara, puis, empruntant le canal Érié, il rendit visite à Willis à Oswego, dans l’état de New York, avant de s’embarquer pour l’Angleterre en décembre 1838. Aucun document écrit relatif au séjour de Bartlett dans les Maritimes ne subsiste. Les dates apparaissant sur certaines gravures de Canadian scenery illustrated semblent indiquer qu’il y soit allé en 1841, après un autre séjour aux États-Unis.